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佐々木 祐二; 森田 圭介
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12
アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。
Rai, D.*; 油井 三和; 北村 暁
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.19 - 26, 2018/11
本報告の目的は、(1)溶解度法を説明し、(2)読者がどの研究が品質のよいものであるかを理解するために必要な溶解度法に望まれる基準、(3)評価基準の使用例、そして(4)いくつかの研究の必要性の例(溶解度法が理想的で他の方法が不適なもの)を提示することである。
鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.165 - 167, 2018/11
軽水炉シビアアクシデント時に起こる原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着で生成する可能性があるCsFeSiOについて、その再蒸発挙動評価に資するため、高温での蒸発挙動の雰囲気依存性を熱重量・示差熱分析(TG-DTA)実験により評価した。その結果、還元性の高い水蒸気欠乏(Ar-5%H
)雰囲気下では、水蒸気含有(Ar-5%H-5%HO)雰囲気よりも低温(約800
C)にて重量減少が起こることが分かった。その原因として、Hとの化学反応によりCsFeSiOが分解しCs蒸気種が生成する可能性が示唆された。
石寺 孝充; 舘 幸男; 赤木 洋介*; 芦田 敬
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.221 - 224, 2018/11
福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されているゼオライト中のU, Npのインベントリを評価するため、バッチ収着試験を実施した。その結果、人工海水を10%に希釈した溶液中でのUの収着分配係数が高い値を示したのに対し、人工海水中でのUの収着分配係数は低い値を示した。一方、Npの収着分配係数は人工海水の濃度によらず低い値を示した。ナトリウムイオンと全炭酸濃度をパラメーターにバッチ収着試験を実施した結果、Uの収着分配係数は全炭酸濃度によって大きく異なることがわかり、ゼオライト中の放射性核種のインベントリ評価には、核種の溶存化学種の変化を考慮に入れる必要があることが示唆された。
中原 将海; 佐野 雄一; 阿部 仁
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.52 - 55, 2018/11
商用再処理施設におけるZr製のPu濃縮缶の高経年変化に対する評価に資するため、硝酸Pu溶液を用いた電気化学試験を行った。Zrの自然浸漬電位は、Pu濃度、HNO
濃度及び温度が増加するに従い上昇する傾向を示した。しかしながら、本試験結果からはZrは、硝酸Pu溶液に対して十分な耐食性を示すことが示唆された。
舘 幸男; Ochs, M.*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.229 - 232, 2018/11
福島第一原子力発電所におけるクリーンアップ及び廃止措置活動によって様々な種類の放射性廃棄物が発生している。これらの廃棄物の処分においては、廃棄物に含まれる共存物質(有機物,ホウ素,塩分等)による擾乱影響が考慮される必要がある。そのような共存物質は処分システムの安全評価のための放射性核種の収着パラメータに影響を及ぼす可能性がある。本研究は、これらの擾乱影響を考慮した収着パラメータの定量評価手法の開発と、セメント系材料に対する有機物(イソサッカリン酸)共存下での収着低減ファクターを例示的に評価することを目的とした。イソサッカリン酸の影響によるセメントへのAmの収着低減ファクターを導出するための3つの手法が比較された。これらのオプションは、共存物質による擾乱影響に関して利用可能なデータ量に応じて、段階的に適用されるべきである。
Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11
福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。
赤木 洋介*; 加藤 博康*; 舘 幸男; 坂本 浩幸*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.233 - 236, 2018/11
福島第一原子力発電所の廃止措置によって放射性物質によって汚染されたコンクリートが多量に発生することが想定される。廃止措置や放射性廃棄物管理(除染や処分等)のための計画を策定するうえでは、コンクリート材料中の放射能インベントリや分布を推定することが重要となる。本研究では、OPCモルタル中のHTO, Cs, I, Uの実効拡散係数(De)及び分配係数(Kd)を、透過拡散試験及びバッチ収着試験によって実測した。取得されたDeはHTO, I, Cs, Uの序列となり、陽イオン排除効果がOPCモルタルにおいて重要なメカニズムであることが確認された。バッチ試験で得られたKdは、拡散試験で得られたKdより1桁以上高い値となり、試料の粉砕が収着に対して影響を及ぼすことが確認された。OPCモルタル中の拡散・拡散メカニズム理解は、放射性核種のコンクリートへの浸透挙動の予測するうえで重要である。
中島 邦久; 鈴木 恵理子; 宮原 直哉; 逢坂 正彦
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.168 - 170, 2018/11
軽水炉シビアアクシデント(SA)時には、化学吸着と呼ばれるセシウム(Cs)蒸気とステンレス鋼との高温化学反応により、有意量のCsが圧力容器内表面に付着している可能性がある。この化学吸着挙動は、温度や雰囲気の影響を受けることが知られているが、詳細は不明である。本研究においては、福島第一原子力発電所事故のような多様な条件下での挙動評価に資するため、水蒸気と水素の混合ガス下でのCs化学吸着挙動を実験的に調べた。その結果、水蒸気を含む雰囲気中でのステンレス鋼へのCs吸着量は、水蒸気を含まない場合よりも大きくなることが分かった。この原因として、化学吸着による生成物からのCsの再蒸発の可能性が考えられた。
Simonnet, M.; 宮崎 有史; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.66 - 69, 2018/11
Cs is a dangerous fission product because of its half-life of 30 years and its high production yield. After several years, it becomes one of the main heat generator in nuclear waste; it would thus be beneficial to remove it before deep repository storage. Cesium also shows high mobility in the environment, thus being one of the most dangerous material released in accidental situation. Because the chemistry of cesium is close to these of sodium and potassium, found in great amount in water, cesium recovery requires very high separation factor towards these elements. Calix-crown-ether compounds show high extraction of Cs, and Na separation factor up to million (up to ten thousands for K), depending on experimental conditions and extractant structure. This study attempts to qualitatively and, when possible, quantitatively describe these dependencies. Focus has been made on HNO concentration (0.01M to 6M), solvent nature, and extractant structure, based on the already well-documented di-octyloxy-calix[4]mono-crown-6.
岡本 芳浩; 高野 公秀
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.200 - 203, 2018/11
ウラン,ジルコニウム,鉄,カルシウムおよびランタノイドを含む模擬デブリ試料の化学状態を、放射光EXAFS分析によって調べた。試料中のウランは、蛍石型あるいはC型配位構造に分類された。U
Zr
Fe
CaO
試料では、単相からなるにも関わらず、短いU-O間距離が観察されたことなどから、ウランが5価で存在しているものとみられる。U-Zr-OおよびU-Zr-Fe-O系試料におけるジルコニウムの配位構造は正方晶ZrOによく似ていたが、カルシウムが加わるとカルシア安定化ジルコニア(CSZ)に変化した。
electrons in actinide ferromagnets with spin fluctuation theory立岩 尚之; Posp
il, J.*; 芳賀 芳範; 酒井 宏典; 松田 達磨*; 山本 悦嗣
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.104 - 107, 2018/11
ウラン系強磁性超伝導物質UGe, URhGe, UCoGeについて盛んに研究が行われてきた。最近、我々は69個のウラン化合物、7個のネプツニウム化合物、4個のプルトニウム化合物について、スピンゆらぎ理論の適用性を検討した。その結果、アクチノイド5電子の遍歴性を示唆する結果が得られた。会議では全強磁性化合物の解析結果と、UGeのスピンのゆらぎパラーメーターの圧力依存を議論する。
Si studied by photoelectron spectroscopy (INVITED)藤森 伸一; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.82 - 85, 2018/11
One of the most remarkable properties of actinide compounds is the coexistence of superconductivity and magnetic ordering which has been realized in several strongly-correlated uranium based compounds. In these compounds, both superconductivity and magnetic ordering originate from U 5f states. To understand the origin of the coexistence as well as the mechanism of the superconductivity, it is essential to reveal their U 5f electronic structures. In this presentation, the U 5f electronic structures of heavy Fermion superconductors UPdAl
and URuSi studied by photoelectron spectroscopy using soft X-rays from SPring-8 BL23SU are presented. For UPdAl, U 4d-5f resonant photoemission experiment was performed, and its partial U 5f spectrum was revealed experimentally. Furthermore, we have applied the three-dimentional ARPES to the hidden order compound URuSi, and revealed its complete 3D electronic structure in the paramagnetic phase. Their electronic structures are discussed based on these results.
林 博和; 千葉 力也*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11
原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。
矢野 公彦; 北垣 徹; 鷲谷 忠博; 宮本 泰明; 小川 徹
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.225 - 228, 2018/11
福島第一原子力発電所の廃炉に向けたロードマップによると、燃料デブリ取り出しは2021年、すなわち燃料デブリ生成の10年後に開始される予定である。また燃料デブリは燃料取り出しの終了まで炉内に存在することになる。加えて、炉から取り出された燃料デブリに対して保管が必要になることは想像に難くない。このような事故後の燃料デブリに対する作業を検討するうえで、数十年間の燃料デブリの状態や特性を議論することは不可欠である、そこで原子力機構は燃料デブリの中長期的挙動に関する研究開発戦略を暫定するとともに、この課題に対して国内の大学や他の研究機関と協力し基礎研究を立ち上げている。
北垣 徹; 池内 宏知; 矢野 公彦; 荻野 英樹; Haquet, J.-F.*; Brissonneau, L.*; Tormos, B.*; Piluso, P.*; 鷲谷 忠博
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.217 - 220, 2018/11
Characterization of the fuel debris is required to develop fuel debris removal tools for the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F). In this study, the VULCANO MCCI test, VBS-U4, was selected as 1F similar conditions and the characteristics of the samples were examined. In the molten pool sample, the round-edged corium-rich oxides region, with diameters of 1-10 mm, is surrounded by a concrete-rich oxide region. It shows convection of the molten pool. Other samples also show the features of the MCCI progression. The main chemical forms of the samples are SiO, (U,Zr)O, Fe and so on. The microstructure of the samples is heterogeneous structure composed of these phases. The difference in Vickers hardness between the metallic phases and the oxide phases is a distinctive characteristic. It can be noted that the heterogeneous distribution of metallic phases in 1F MCCI products interrupt with the removal operation such as by damaging the core-boring bit.
関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11
長寿命放射性核種であるセシウム-135(
Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解によりCs原子が選択的に生成される。Cs原子(Cs)とヨウ化セシウム分子(
CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC
分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。
島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11
福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、
U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract 
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
中村 翔太*; 榊原 俊郎*; 清水 悠晴*; 橘高 俊一郎*; 河野 洋平*; 芳賀 芳範; Pospisil, J.; 山本 悦嗣
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.123 - 127, 2018/11
Dc magnetization measurements have been performed on the orthorhombic Ising ferromagnet Urge. We observed a clear first-order reorientation transition with a small hysteresis and estimated the tricritical point to be around 4 K. The magnetization and the thermal expansion data indicate the presence of a characteristic temperature of about 1 K.
